近日，西安交通大學化學學院科研成果《晶格壓縮驅(qū)動的電子局域化與Ir-O耦合作用協(xié)同實現(xiàn)超低過電位Li-CO2電池》發(fā)表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上，西安交通大學化學學院碩士生肖紀元為本文第一作者，西安交大化學學院教授丁書江和副教授楊國銳為通訊作者。西安交通大學化學學院為第一通訊單位。
化石能源的持續(xù)消耗引發(fā)大氣CO2濃度急劇攀升，進而加劇了溫室效應、海洋酸化等連鎖生態(tài)危機。為構(gòu)建碳中和導向的清潔能源體系，亟需發(fā)展兼具碳固定與儲能雙重功能的前沿技術(shù)。鋰-二氧化碳（Li-CO2）電池憑借其超高理論能量密度（1876 Wh kg-1）及CO2資源化利用特性，成為深海探測、地外基地等密閉高CO2環(huán)境的理想供能方案。
示意圖。西安交通大學供圖
團隊深入研究表明，Li-CO2電池的電化學性能與放電產(chǎn)物的理化性質(zhì)存在強關(guān)聯(lián)性。當前體系存在三種典型反應路徑：以Li2C2O4為最終產(chǎn)物的路徑需特定催化劑誘導；而不論是以Li2CO3和CO為主要產(chǎn)物的路徑還是以Li2CO3和C為主要產(chǎn)物的路徑，都受限于Li2CO3的高化學穩(wěn)定性。這種寬帶隙絕緣體不僅直接抬高電化學反應的熱力學勢壘，其高結(jié)晶度的致密堆積特性更顯著抑制CO2ER動力學。因此，如何通過催化劑設計實現(xiàn)Li2CO3的非晶/低晶化生長模式調(diào)控，成為破解CO2RR/CO2ER雙路徑動力學瓶頸的關(guān)鍵。
為了解決這一問題，團隊提出了電子局域化加速CO2RR，進而強化Ir-O耦合，誘導低結(jié)晶度Li2CO3產(chǎn)物從而優(yōu)化CO2ER進程的晶格壓縮策略，該策略使得Li-CO2電池實現(xiàn)了超低過電位（0.33 V）以及超高能量效率（~88.7%），并且在電池運行超過>1100小時后仍能維持3.3 V的穩(wěn)定充電電位，這是迄今報道的最佳性能。
通過使用一系列原位/非原位表征以及理論計算，團隊揭示了晶格壓縮導致配位環(huán)境變化，從而增強電子局域化效應，加速催化劑表面附近的Li+遷移，使其快速參與CO2RR過程，進而受到強化的Ir-O耦合作用調(diào)變Li2CO3分子的對稱性，降低其低結(jié)晶度，最終促進其高效分解。
該工作得到了國家自然科學基金、山東省重點研發(fā)計劃和云南省新能源材料創(chuàng)新聯(lián)合體項目的資助，論文的表征及測試得到了西安交通大學分析測試共享中心的支持。
相關(guān)論文信息： https://doi.org/10.1002/anie.202506635
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