華東理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院副教授劉鵬飛、副教授袁海洋、教授楊化桂團(tuán)隊(duì)，以氧化銅（CuO）納米片為模型材料，探究了厚度對氧化物衍生銅（OD-Cu）殘余氧的影響，為設(shè)計(jì)高效OD-Cu催化劑以實(shí)現(xiàn)二氧化碳（CO2）電還原制取多碳產(chǎn)物提供了重要理論依據(jù)，同時(shí)揭示了氧保留效應(yīng)在CO2電還原反應(yīng)過程對催化性能的影響機(jī)制。相關(guān)研究近日發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》。
電化學(xué)CO2轉(zhuǎn)化制取綠色燃料和化學(xué)品，為緩解間歇性可再生能源存儲(chǔ)提供了一種具有前景的解決方案，目前已有大量催化材料被開發(fā)用于將CO2轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)物。銅基材料因其催化活性和選擇性可調(diào)的結(jié)構(gòu)特性，被廣泛視為選擇性制取多碳產(chǎn)物（C2+）的主要催化材料體系。在眾多銅基催化劑中，OD-Cu因其對高價(jià)值C2+產(chǎn)物的優(yōu)異選擇性脫穎而出。
研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)CuO納米片厚度降至1.6 nm時(shí)，氧保留能力顯著增強(qiáng)，在300-700 mA/cm2的寬電流密度范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了約80%的C2+產(chǎn)物法拉第效率，并在700 mA/cm2條件下達(dá)到84.6%的C2+產(chǎn)物選擇性峰值。
機(jī)制研究表明，隨著氧脫除層數(shù)增加，工況還原過程中Cu-CuO結(jié)構(gòu)的底層氧原子難以向外部擴(kuò)散，這種特性有效促進(jìn)了*CHO中間體形成以及后續(xù)的*OC-CHO偶聯(lián)反應(yīng)，進(jìn)而提升了C2+產(chǎn)物選擇性。重構(gòu)堆疊的Cu-CuO納米片結(jié)構(gòu)具有強(qiáng)氧保留能力和易再氧化的金屬銅位點(diǎn)，這種協(xié)同效應(yīng)優(yōu)化了OH-吸附和*CO富集，顯著促進(jìn)了C2+產(chǎn)物生成。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202423889
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